Augstas harmonikas spektroskopija atbloķē augstsprieguma supravadītāju elektronisko struktūru

Augsts spiediens ir radījis daudzus jaunus matērijas stāvokļus kondensētajai vielai, atklājot aizraujošas jaunas fizikālās un ķīmiskās parādības. Tostarp lielu interesi un uzmanību ir izraisījis tuvu istabas temperatūras supravadītspējas (Tc ＞ 200 K) atklāšana augsta spiediena hidrīdos, piemēram, H3S un LaH10.
Neskatoties uz pieaugošo supravadītāju pārejas temperatūru augstspiediena supravadītājos, elektroniskā struktūra un īpaši ātra dinamiskā uzvedība augstspiediena kvantu stāvokļos joprojām nav zināma efektīvu zondu trūkuma dēļ, un to supravadītspējas mehānisms joprojām ir atklāts jautājums.
Augstākās harmonikas ģenerēšana (HHG) ir process, kurā krītošs lāzers tiek pārveidots spēcīgā koherentā starojumā ar vairākas reizes lielāku lāzera frekvenci. Kā tipisks nelineārās optikas pārstāvis HHG cietās vielās rodas no iekšējo un starpjoslu elektronu nelineāras virzīšanas, izmantojot spēcīga lauka lāzera un vielas mijiedarbību. Rezultātā HHG spektri dabiski satur materiāla atomu un elektronisko īpašību pirkstu nospiedumus. Izmantojot šādus nelineārus, netraucējošus dinamiskus procesus, var izpētīt materiālu iekšējās īpašības.
Nesen Ķīnas Zinātņu akadēmijas Fizikas institūta Ķīnas Zinātņu akadēmijas / Valsts kondensēto vielu fizikas pētniecības centra (Pekina) pētnieka Sheng Meng grupa ir pētījusi ultraātro HHG dinamiku augstspiediena supravadītājā H3S, izmantojot pirmos principus, kas ietver laiku. blīvuma funkcionālā teorija, izmantojot grupas izstrādātu neadiabātisku laiku saturošu blīvuma funkcionālās molekulārās dinamikas metodi un programmatūru (TDAP). Konstatēts, ka HHG augstspiediena supravadītājos ir spēcīga atkarība no viļņa garuma, kā arī anizotropija (1. att.), kas norāda, ka HHG process ir ļoti atkarīgs no elektroniskās struktūras. HHG laika un frekvences analīze nosaka zemas kārtas harmoniku izkliedes kinētisko mehānismu. Pamatojoties uz to, izmantojot HHG spektrus, viņi rekonstruēja enerģijas joslas dispersijas struktūru netālu no Fermi virsmas (2. att.). Turklāt tika konstatēts, ka pastāv spēcīga HHG spektra modulācija ar koherentiem fononiem, kas norāda uz HHG procesa jutīgumu pret elektroakustisko savienojumu. Izmantojot koherentu fononu modulēto HHG spektru, tie tālāk rekonstruēja elektroakustiskās savienojuma matricas elementu stiprumu Fermi virsmas tuvumā (3. att.). Šis pētījums atklāj, ka daudzu ķermeņu mijiedarbība (elektroakustiskā savienošana) materiālos būtiski ietekmē elektronu uzvedību Fermi enerģijas līmeņa tuvumā. Šādi rezultāti atbalsta fononu starpniecību augstsprieguma supravadītspējas mehānismu un nodrošina visu optisko pieeju, lai pārbaudītu elektronisko struktūru un elektroakustisko savienojumu augstsprieguma kvantu stāvokļos.
Saistītie pētījumu rezultāti ir apkopoti kā "Cietvielu augsto harmonisko spektroskopija visu optisko joslu struktūras zondēšanai augstas cietvielu augstas harmonikas spektroskopijai augstspiediena kvantu stāvokļu optiskās joslas struktūras zondēšanai" tika publicēts Proceedings of the. Amerikas Savienoto Valstu Nacionālā Zinātņu akadēmija (PNAS). Ķīnas Zinātņu akadēmijas (IPS) Fizikas institūta pēcdoktorants Shiqi Hu bija pirmais darba autors, un Sheng Meng, IPS pētnieks, bija atbilstošais autors. Darbā iesaistījās arī doktorants Daqiang Chen un doktorants Lanlin Du. Šo pētījumu atbalstīja Zinātnes un tehnoloģiju ministrijas Galvenā pētniecības un attīstības programma, Ķīnas Nacionālais dabaszinātņu fonds un Ķīnas Zinātņu akadēmijas izmēģinājuma projekts.

1. attēls. Augstas harmonikas ģenerēšana augstsprieguma supravadītājā H3S.

2. attēls. Enerģijas joslu struktūras rekonstrukcija H3S, izmantojot augstas harmonikas spektrus.

3. attēls. Elektroakustiskās savienojuma informācijas rekonstrukcija H3S, izmantojot augstas harmonikas spektrus.